近日，中国科学院大连化学物理研究所碳资源小分子与氢能利用研究组(DNL1905组)李慧研究员等与大连理工大学刘毅教授、崔兆仑副教授和易颜辉副教授团队合作，构建了一种新型的等离子体增强双膜氨分解系统(PEDMADS)。该系统巧妙地融合了低温等离子体催化技术、高性能超薄钯(Pd)膜，以及用于氨回收的S-1分子筛膜，在400 ℃的温和条件下，可实现1567 mmol g-1 h-1的氢气(H2)时空产率，为高效、可持续的氨-氢能源循环提供了新路径。
氨(NH3)作为一种主要的零碳氢载体，在未来可持续能源体系中占有重要地位。然而，传统的催化氨分解技术受热力学和动力学限制，通常需要550 ℃以上的高温，导致能耗高、催化剂易烧结。将反应与产物原位分离相结合的膜反应器技术是解决这一难题的有效策略。其中，钯(Pd)基复合膜因其对H2的优异选择性渗透能力，能原位移除产物H2，打破反应的平衡限制，从而提高氨的单程转化率。然而，传统热驱动钯膜反应器仍受限于催化剂在低温下的活性不足问题。
在本工作中，合作团队构建的PEDMADS系统的核心材料之一是李慧等开发的高性能超薄钯膜。该钯膜通过化学镀法制备在多孔α-氧化铝(α-Al2O3)基底内表面，形成了厚度1.8 μm的致密、高纯度金属钯层，远低于传统毛细钯管的厚度(一般大于50 μm)。在反应器中，该钯膜作为一台高效的“氢泵”，可原位、连续地将产物H2从反应区移除。PEDMADS系统的另一核心材料是刘毅团队开发的低温等离子体(DBD)协同ALD技术制备的钌/二氧化硅(Ru/SiO2)催化剂。研究发现，等离子体在400 ℃的温和条件下高效活化了NH3(转化率为52.1%)，产生的高分压H2为钯膜的渗透提供了驱动力；钯膜的及时移除反过来又打破了反应平衡，使NH3转化率在等离子体基础上进一步相对提升了24.8%，最终达到65.0%。这种“等离子体催化”与“钯膜分离”的强协同效应，强化了低温氨分解过程，提高了H2产率，降低了系统能耗。
此外，该系统还集成了下游S-1分子筛膜级联模块，用于高效回收未反应的NH3(回收率大于87%)，实现了原料的闭路循环。技术经济分析表明，该集成系统相较于传统热过程，可将碳足迹降低95.9%，并有潜力满足美国能源部(DOE)的绿色H2成本目标，展现了优良的工业应用前景。
本工作在氨分解钯膜反应器(Chem. Eng. J.，2020)和超薄钯膜制备(J. Mater. Chem.A，2025)等前期系列工作的基础上，进一步展示了高性能钯膜在新型等离子体耦合反应体系中的关键协同作用。
此前，李慧等针对超薄钯膜产业化应用中的关键问题，开发了多项钯膜制备新技术和新工艺并实现产业化应用，为芯片和金刚石等材料生产提供80多台钯膜纯化器，相关产品已获得欧盟认证和CNAS认证，且已实现无故障运行超过三年。该技术先后入选工信部国家新材料产业发展专业咨询委员会《产业基础创新发展目录》和2025年“中国科学院自主研制科学仪器”。
相关成果以“Plasma-Driven Dual-Membrane System for Intensified Hydrogen Production with Integrated Ammonia Recovery”为题，发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划等项目的支持。
