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气凝胶/二硒化铌超晶格材料实现电声子解耦

物理研究所 2023-11-17
自石墨烯被发现以来,原子层级别厚度的二维材料备受学界关注。与普通块体材料相比,剥离后的单层材料的电子和声子均呈现出完全的二维化行为特征,诱发了丰富多样的新奇物性。然而,二维材料多依赖于衬底的约束,而来自衬底的电子特别是声子的影响无法避免。同时,单层材料多不具备化学与环境稳定性。上述问题在普通块体材料中并不存在。因此,在块体材料中实现层间退耦合,诱导出本征二维特性具有重要意义,利于二维材料本征物性的研究和应用范围的拓展。
 
  中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心先进材料与结构分析实验室陈小龙团队博士(已毕业)孙瑞锦,在副研究员金士锋和研究员陈小龙的指导下,与研究员赵怀周、特聘研究员李岗、研究员杜世萱、特聘研究员应天平,以及华中科技大学教授杨荣贵与钱鑫等合作,利用气凝胶层代替单层材料周围隔绝电子和声子传导的空气(真空)层,设计并合成了一种由NbSe2和高多孔氢氧化钠交替层组成的特殊超晶格。该研究证明这种块体单晶材料实现了层间电子和声子的解耦。
 
  实验上,超晶格(NaOH)0.5NbSe2的层间电阻增加了4-6个数量级,导电行为由金属转变为半导体,且能带结构与单层NbSe2接近,这表明NbSe2层之间实现了完全的电子解耦合。它的振动(声子)的退耦合则表现在拉曼光谱中层间振动模式峰的完全消失、比热容呈现以爱因斯坦局域震动为主导的模式、层间极低的结合能(接近石墨烯级别)以及极低的层间热导率(0.28 W/mK,约为NbSe2的2%)。上述层间的解耦合特性导致(NaOH)0.5NbSe2呈现与单层NbSe2几乎完全相同的物理特性——高达110K的CDW转变温度以及4倍于Pauli极限的二维超导电性,在体材料中实现了理想的二维化。研究表明,插入类似气凝胶的(高多孔)绝缘层可以有效地对三维晶格中的原子层实现电子、声子解耦,从而在传统块状材料中实现本征的二维特性。
 
  相关研究成果以High anisotropy in electrical and thermal conductivity through the design of aerogel-like superlattice (NaOH)0.5NbSe2为题,发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。
 
针对不同厚度材料的层间解耦合方案
 
  超晶格(NaOH)0.5NbSe2单晶的(a)X射线衍射;(b)XPS光电子能谱;(c)晶体结构(部分NaOH层占位率仅5%);(d)电荷密度图。
 
  超晶格(NaOH)0.5NbSe2层间电子解耦合特征。(a) 母体NbSe2及超晶格(NaOH)0.5NbSe2的面内及层间电阻;(b)超晶格(NaOH)0.5NbSe2、母体2H-NbSe2及单层NbSe2的电子结构及费米面。
 
  超晶格(NaOH)0.5NbSe2的层间声子解耦合特征。(a)母体NbSe2、单层NbSe2和(NaOH)0.5NbSe2的室温拉曼光谱;(b) Cp与温度的关系图;(c)(NaOH)0.5NbSe2层间热导;(d)(NaOH)0.5NbSe2的面内热导率;(e)材料导热率及各向异性相图; (f)TMDs材料、石墨、黑磷(BP)和(NaOH)0.5NbSe2的剥离能及层间热导。
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