钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其优异的光电性能等特点，在新一代光伏发电领域具有广阔的应用前景，近年来已实现了26%以上的光电转换效率。然而，有机-无机杂化钙钛矿的结晶过程非常复杂。中间相的参与，如混合溶剂相和δ相，使得制备出均匀和高结晶度的钙钛矿膜具有挑战性，并且会导致显著的晶格畸变、随机取向和俘获中心产生。结晶调控被证明是提高钙钛矿薄膜质量和器件性能的有效方法。钙钛矿的结晶过程通常从Pb-I骨架开始，在前体溶液中形成纳米级成核中心。因此，结晶调控的方法主要在将添加剂材料引入钙钛矿前体，以改性Pb-I结构，从而更好地控制后续结晶。除了配位诱导的结晶控制之外，界面和晶界处缺陷的钝化也是增强PSCs光电性能和稳定性的重要方法之一。此外，平面外取向的钙钛矿光学活性相表现出比随机取向更强的载流子传输倾向。进一步研究钙钛矿的结晶过程和调控方法，将有利于加速其实际应用。
针对上述问题，研究团队开发了一种多功能有机分子，乙内酰脲(Hydantoin)，用于调节钙钛矿薄膜结晶。得益于Hydantoin多种官能团对钙钛矿前驱体的协同作用，成功抑制了溶剂中间相及δ相钙钛矿的生成，形成了钙钛矿光学活性相具有高结晶度且集中out-of-plane取向的钙钛矿膜(图1)，并显著抑制了多种缺陷以及载流子非辐射复合(图2)。基于Hydantoin辅助结晶制备出了光电转换效率超过25.66%(经认证为25.15%)的钙钛矿太阳能电池，且具有良好的环境稳定性。值得注意的是，在标准测量条件(ISOS-L-1I)下的最大功率点输出1600小时，钙钛矿太阳能电池仍保持了初始效率的96.8%，并表现出优异的离子迁移抑制效果(图3)。该研究工作对钙钛矿结晶和空间取向的协同调节为推动钙钛矿太阳能电池的发展提供了新的途径。
图1 乙内酰脲辅助结晶钙钛矿薄膜的时间分辨结晶演化
图2 乙内酰脲的缺陷钝化能力及其对钙钛矿薄膜的改性
图3 抑制钙钛矿太阳能电池离子迁移和稳定性演变
相关研究成果以“Realizing Stable Perovskite Solar Cells with Efficiency Exceeding 25.6% Through Crystallization Kinetics and Spatial Orientation Regulation”为题在材料科学领域顶级期刊《Advanced Materials》发表。焦博新(国科大与清华大学联合培养博士生)、叶一然(清华大学电机系博士生)、谭理国(清华大学电机系博士生)为论文共同第一作者，清华大学易陈谊副教授、中国科学院大学李晓毅教授、中国科学院高能物理研究所陈雨副研究员为通讯作者，研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目支持
