柴油车排放的碳烟颗粒物是造成PM2.5污染和雾霾天气的重要成因之一。催化颗粒物捕集器(CDPF)是控制碳烟颗粒物排放的最有效部件，可在催化剂作用下利用尾气余温(200-500℃)将拦截的碳烟颗粒燃尽，即实现CDPF的再生。尽管传统热催化再生技术已经取得了长足进步，但在实际工程应用中仍面临两大难题：一是传统热催化的碳烟起燃温度T50(实现50%碳烟转化率的温度)多高于300℃，难以应对采用低温燃烧和混合动力等先进发动机技术的低温排放(<200℃)；二是传统热催化的碳烟燃烧速率相对较低，不能迅速有效地处理冷启动、加速或高负荷等特殊工况下大量碳烟的瞬间排放。
研究团队在前期工作中发展了低温碳烟燃烧的电气化催化技术，以导电金属氧化物作为催化剂，施加低电压(<10 V)可在低温迅速引燃碳烟。以负载钾的氧化锡锑(K/ATO)为催化剂，通电5分钟内转化了超过50%的碳烟，而催化剂整体温度在75℃以下，即T50<75℃，远低于传统热催化(T50>300℃)，突破了碳烟低温起燃的技术瓶颈，并发现了电驱动晶格氧释放机制(Nature Catalysis 2021, 4, 1002-1011；Chemical Engineering Journal 2023, 465, 143046；Surfaces and Interfaces 2024, 48, 104207)。电气化催化技术为CDPF的低温快速再生提供了一条极具发展前景的解决方案，但要实现工程化应用还需解决如下三个关键问题：一是发展整体式多孔导电催化剂，获得电气化CDPF，使兼具过滤碳烟颗粒和电气化催化碳烟燃烧的双功能；二是改进电气化控制策略，使在较短时间内实现碳烟的全部转化；三是检验抗SO2中毒能力。
近期，中国科学院宁波材料技术与工程研究所非金属催化团队张建研究员和张业新副研究员与济南大学张昭良教授合作，基于电气化催化技术发展了电气化CDPF(e-CDPF)和电脉冲激励催化(EPSC)再生技术，实现了柴油车颗粒
过滤器的低温快速再生。
团队以铝硅酸盐多孔陶瓷滤纸(CP)为基底，采用原位生长和浸渍等方法负载K/ATO催化剂，得到了整体式导电催化剂，作为e-CDPF模型。催化剂的空气渗透率为1.7×10−7 mm2，接近已报道的CDPF催化剂涂层的空气渗透率(1.5×10−7 mm2)，具备潜在的过滤碳烟颗粒能力。利用EPSC再生策略，向催化剂施加持续不到半分钟的电脉冲，快速引燃碳烟，碳烟转化率接近100%。反应速率为30.9 μmol g−1 s−1，远超已报道的传统热催化，能量效率(5.0 gsoot kWh−1)也高于非热等离子催化。机理研究发现，电脉冲可以激励大量催化剂晶格氧释放，加速碳烟燃烧，同时促进表面硫酸盐分解，减缓SO2中毒。
本研究发展的e-CDPF和EPSC再生技术可以耦合混合动力的车载电力系统有效应对大量碳烟颗粒物的瞬间排放。该研究成果结合团队前期发展电气化NOx存储-还原技术(Environmental Science & Technology 2023, 57, 20905)将为燃油发动机后处理技术的电气化开辟一条创新之路。
该工作以“Electricity-Driven Rapid Regeneration of Ceramic Paper-Based Soot Filters with Conductive Potassium-Supported Antimony-Doped Tin Oxide Catalyst”为题发表在化工领域著名学术期刊Chemical Engineering Journal上(https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152967)。论文通讯作者为宁波材料所张建研究员和张业新副研究员以及济南大学张昭良教授。该工作得到了国家基金委、浙江省基金委、山东省基金委、宁波市基金委、中国博士后基金委和泰山学者工程等项目的资助。
图1 EPSC再生策略示意图
图2 EPSC再生策略下碳烟燃烧性能与文献报道碳烟燃烧性能对比：(a)对比已报道的热催化等温反应速率；(b)对比已报道的非热等离子体催化反应能量效率
图3 柴油车后处理系统真实场景下e-CDPF和EPSC再生技术的概念图
