发展可再生电能驱动CO2与水反应合成碳基燃料或高价值化学品的新技术对于解决温室效应与消纳可再生能源具有重要意义。目前，电催化CO2还原制多碳(C2+)产物被认为是具经济竞争力和发展前景的策略之一。在酸性电解水液中电还原CO2可消除由于高电流密度下碳酸盐形成导致的CO2损失，但面临着较为严重的析氢副反应，且目标C2+产物选择性低下。因此发展高性能电极材料实现酸性体系下CO2向C2+产物高效转化是CO2资源化利用的重要研究方向。
针对以上问题，中国科学院上海高等研究院(以下简称“上海高研院”)魏伟、陈为研究员团队通过构建富含晶格应变的铜透散电极，在酸性条件下实现安培级电流密度高效电催化二氧化碳转化制多碳产物，研究成果以“Tensile-Strained Cu Penetration Electrode Boosts Asymmetric C–C Coupling for Ampere-Level CO2-to-C2+ Reduction in Acid”为题发表在Angewandte Chemie International Edition 2024, 63, e202407612上。
团队前期研究表明，铜中空纤维透散电极由于独特的多孔结构，提供了铜活性位点处充足的CO2供给，能极大提高CO2覆盖率，有利于CO2吸附，活化、*CHO和*CO生成及其耦合，在酸性溶液中实现了安培级电流下C2+产物的生成。为了进一步提升安培级电流密度下C2+产物的选择性，本研究通过湿化学/电还原法结合在铜透散电极基底上原位构建富含晶格应变的纳米片铜，晶格应变效应与气体透散效应协同作用促使铜透散电极在中性和酸性介质中均能高效、稳定转化CO2为C2+产物(总电流密度>3.5 A cm-2, C2+产物法拉第效率>80%)。
该工作为CO2电催化转化制高值化学品应用提供了新思路。论文第一作者为上海高研院李守杰博士、吴钢锋博士(共同一作)和博士研究生毛佳宁(共同一作)。上述研究得到了科技部催化科学重点专项、中国科学院洁净能源先导专项、上海市科技委员会碳中和项目以及内蒙科技厅重大项目等经费支持。 (图/文 李守杰、董笑、陈为)
图1.铜透散电极酸性体系电还原CO2制多碳
