近日，中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室团簇光谱与动力学研究组(2506组)江凌研究员和李刚副研究员团队采用自主研制的基于大连相干光源的气溶胶质谱实验方法，研究了α-蒎烯与NOx和NH3的光氧化反应过程，揭示了二次有机气溶胶(SOA)的形成机制。
NOx是形成SOA的重要无机污染物，一直被视为污染重点控制物。然而，近年来研究发现，NH3与二次颗粒物污染的峰值水平密切相关。实验研究表明，大气中排放率较高的生物源挥发性有机物(BVOCs)与人为源排放的无机污染物(NOx和NH3)相互作用，形成了高浓度的SOA。然而，NOx与NH3对BVOCs氧化形成SOA的协同作用机理不明。精准研究气溶胶的化学组成、颗粒物数量浓度和质量浓度对SOA的作用机制，是大气化学研究人员长期追求的目标。
植物释放的萜烯主要包括异戊二烯、单萜烯、倍半萜烯等，它们的大气氧化反应是产生SOA的主要途径。其中，大气中单萜烯含量最高的是α-蒎烯。在本研究中，江凌团队利用自主研发的DICP-CAS烟雾箱和基于大连相干光源的气溶胶质谱(Phys. Chem.Chem. Phys.，2022；Atmos. Environ.，2024)，研究了NOx和NH3对α-蒎烯光氧化形成SOA的影响规律。结果表明，NO和NO2对α-蒎烯光氧化的抑制作用分别呈单调和抛物线型的趋势，NH3通过与有机酸的反应增加了α-蒎烯与NOx光氧化过程中生成颗粒物的数浓度。进一步，团队基于大连相干光源的在线气溶胶质谱分析，结合量子化学理论计算，表征了α-蒎烯光氧化反应产物的分子结构和形成途径。这些研究结果揭示了NOx和NH3对BVOCs光氧化过程的影响机制，为建立预测性SOA形成网络和改进大气模型提供了科学依据。
相关研究成果以“Effects of NOx and NH3 on the secondary organic aerosol formation from α-pinene photooxidation”为题，发表在《大气环境》(Atmospheric Environment)上。上述成果的第一作者是中国科学院大连化学物理研究所2506组博士研究生赵英岐。上述工作得到国家自然科学基金委“动态化学前沿研究”科学中心项目、科技部科技创新2030重大项目、我所大连相干光源专项基金等项目的资助。(文/图 赵英岐)
