近日，大连化物所化学动力学研究室超快时间分辨光谱与动力学研究组(1110组)金盛烨研究员、田文明研究员团队在量子点发光二极管(QLED)电荷动力学检测新方法以及效率影响机制研究中取得系列进展。团队自主设计搭建了电致瞬态吸收光谱(E-TA)系统，实现了对运行状态下QLED中电子浓度、电场强度、电子泄露程度的动力学探测，获得了影响器件效率的关键因素。
QLED作为新一代照明显示技术，具有发光窄、色域宽和纯度高等特点。由于缺乏有效的电注入动力学检测方法，目前，针对QLED的研究多集中在器件结构与工艺优化上，对于器件在运行条件下电荷动力学机制研究鲜有报道。针对QLED电注入过程中系列关键科学问题，团队自主设计搭建了E-TA系统，实现了器件运行状态下量子点漂白信号、斯塔克信号，以及空穴传输层(HTL)的三重态激发态吸收信号解析。获得了器件运行过程中量子点层中电子浓度，量子点层两侧电场强度，以及泄露到HTL中的电子浓度变化，揭示了QLED运行中电子注入、电场变化和电子泄露动力学机制。
通过统计器件中电子浓度与效率的关系，团队研究发现QLED中电子积累对器件效率同时存在由于抑制缺陷复合导致的正向作用，以及俄歇复合和电子泄露导致的反向作用。两种作用的相对大小取决于量子点质量，在缺陷较少的量子点中，反向作用占主导，缺陷较多的量子点中正向作用为主。此外，通过分析器件E-TA光谱中三种信号强度及器件效率随电压的变化，团队揭示了器件效率滚降过程中俄歇复合、电场猝灭以及电子泄露所占比重。结果表明，当电流密度达到354 mA/cm2时，器件外量子效率从26.8%降到20.5%，其中电子泄露的贡献占比95%，电场猝灭占比约5%，俄歇复合和热猝灭作用影响可以忽略。该工作对于理解QLED中电注入载流子动力学机制，以及获得器件效率影响因素具有重要意义，为高性能QLED制备奠定了动力学研究基础。
相关成果分别以"Probing the Operation of Quantum-Dot Light-Emitting Diodes Using Electrically Pumped Transient Absorption Spectroscopy"为题，发表在《物理化学快报》(The Journal of Physical Chemistry Letters)；以“Elucidating the Impact of Electron Accumulation in Quantum-Dot Light-Emitting Diodes”为题，发表在《纳米快报》(Nano Letters)；以“Quantifying Efficiency Roll-Off Factors in Quantum-Dot Light-Emitting Diodes”为题，发表在《先进科学》(Advanced Science)上。上述工作得到了国家自然科学基金、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队、辽宁省兴辽英才计划青年拔尖人才、我所创新基金等项目的资助。(文/图 闫宪昌)
