近日，中国科学院大连化学物理研究所仪器分析化学研究室生态环境评价与分析研究组(103组)张海军研究员、陈吉平研究员团队在固态胺CO2捕集领域取得新进展。团队利用分子自组装在介孔泡沫硅(MCF)表面键合两种不同链长的偶联剂，构建了有序的“口袋结构”，该结构使得有机胺能暴露更多位点，提高了胺效率和聚乙烯亚胺(PEI)的可及性。
碳捕集是应对气候变化的重要技术路径之一，通过从大气环境或工业排放源捕集CO2，可减缓全球气候变暖，促进社会可持续发展。相比于液态胺吸附CO2，固态胺基气固吸附法具有低能耗、高吸附容量、不腐蚀设备和环境友好性等优势，被视为具有重要工业应用潜力的CO2捕集技术。目前，包括加拿大Carbon Engineering、瑞士Climeworks、美国佐治亚理工学院等多家企业和研究机构建立了商业示范级别的固态胺直接空气捕集CO2工厂。
近年来，张海军、陈吉平团队致力于利用接枝稳定化策略制备高稳定性和高性能固态胺吸附材料(Sep. Purif. Technol.，2023；Sep. Purif. Technol.，2024)。在本工作中，团队进一步地通过结构设计和利用分子自组装，在载体表面形成口袋结构，暴露更多的胺位点从而提高了PEI的胺效率。团队所得吸附剂表现出高胺效率，在干燥的10 vol.%CO2条件下达到0.37，已报道的固态胺材料的胺效率一般为0.1至0.3；表现出出色的循环稳定性，干燥CO2再生条件下每次循环性能下降0.5%；表现出快速的吸附动力学，在50°C下吸附饱和仅需要15分钟。第一性原理计算结果证明，“口袋结构”使得PEI从链状构型变为弯曲构型，降低了对CO2的吸附能，有利于吸附过程的发生。团队通过将吸附材料装填成填充柱进行CO2-程序升温脱附实验，利用色谱原理，证明“口袋结构”有利于CO2与PEI反应，促进成对氨基甲酸结合态和氨基甲酸铵结合态的形成。
相关工作以“Molecule-level Design to Form Pocket Structures for Improving Amine Efficiency in CO2 Capture”为题，于近日发表在《先进功能材料》(Advanced Functional Materials)上。该文章的第一作者是中国科学院大连化学物理研究所103组博士研究生施海涛。该工作中的理论计算得到了我所傅碧娜研究员团队的支持。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的支持。(文/图 施海涛)
