近日，东南大学化学化工学院、江苏省富碳材料与器件工程实验中心的张袁健教授团队提出通过分子电容器介导的时空电子协同策略，成功将二维氮化碳的电化学发光效率提升至商业化基准体系的1480倍。相关成果以“Boosting Electrochemiluminescence of Carbon Nitrides via Molecular Capacitor-Mediated Spatiotemporal Electron Coordination(通过分子电容器介导的时空电子协同提升氮化碳电化学发光效率)”为题在国际知名学术期刊Advanced Science(《先进科学》)在线发表。该研究为高性能电化学发光传感器的开发提供了新思路，并在环境污染物检测中展现出巨大应用潜力。
电化学发光是一种通过电化学反应产生光信号的技术，具有灵敏度高、背景噪声低和可控性高等优势，已经广泛应用于150多种重要疾病(如肿瘤)标志物的临床诊断。张袁健教授团队长期致力于发展具有自主知识产权的二维氮化碳新型电化学发光体系，然而与其他电化学发光体系一样，其电子传递与发光过程在时间尺度和空间上不匹配，导致电子要么跑太快没来得及发光就溜走，要么反应节奏慢半拍，发光效率低下。
张袁健教授团队受自然界光合作用启发，提出通过在氮化碳材料中引入氮空位(N-vacancies)和氰基终端(–C≡N)作为“分子电容器”，如同给电子建了个“临时中转站”：一方面，“中转站”能把电子“关”在里面(空间协同)，让它们更容易碰面、结合发光；另一方面，“中转站”还能调节电子的运动节奏(时间协同)，让电子传输、电极反应这两个“步骤”不再“各忙各的”，而是精准配合，减少效能。该策略有效调控了电子的捕获、积累与释放过程，实现了电子在空间和时间上的协同作用。最终，氮化碳的电化学发光效率提升了高达100倍，达到商业化基准体系的1480倍。该研究进一步以环境污染物亚硝酸根的检测为概念性应用，构建可视化电化学发光传感器。基于“分子电容器”的氮化碳传感器检测灵敏度和线性范围提升3个数量级，检测限低至24.2×10-15摩尔每升。
该工作首次通过“分子电容器”策略实现电化学发光过程电子行为的时空协同调控，为高效电化学发光物质的设计提供了新范式，同时也有望拓展至其他光电转换体系，为高灵敏生物传感、能源转换等技术的发展提供理论和实验基础。
本工作的第一作者为东南大学化学化工学院硕士生项玲玲，张袁健教授和沈艳飞教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金和国家重点研发计划项目的资助。
